上海硅酸盐所在新型Yb掺杂激光陶瓷研究中取得重要进展

        与Nd掺杂的激光陶瓷（如Nd:YAG）相比，Yb掺杂激光陶瓷的优点包括：Yb3+吸收带与LD有效耦合，吸收线宽大；量子亏损低，理论量子效率高；无辐射弛豫引起的热负荷低；无激发态吸收和上转换，光转换效率高；荧光寿命长，有利于储能。因此，Yb掺杂透明陶瓷适合用作高功率、大能量的固体激光增益介质。中国科学院上海硅酸盐研究所之前已经成功制备了不同掺杂浓度、大尺寸的Yb:YAG透明陶瓷，样品具有与Yb:YAG晶体可媲美的光学质量与激光性能。近期，上海硅酸盐所李江研究员带领的透明与光功能陶瓷研究团队在新型Yb掺杂激光陶瓷（包括倍半氧化物和石榴石体系等）研究中取得了系列重要进展。

        对激光基质材料而言，高的热导率是最重要的性能之一，而Sc2O3、Y2O3和Lu2O3等倍半氧化物由于高的热导率（分别为17 W/m•K、14 W/m•K和12.5 W/m•K）引起了人们的关注。它们的热导率均高于目前应用最为广泛的YAG材料的热导率（11 W/m•K）。Yb:Sc2O3具有高的热导率和优异的光学性能，被认为是一种颇具发展潜力的高功率固体激光增益介质。然而，Yb:Sc2O3的熔点高达2430 oC，这使得现有技术难以制备出高质量、大尺寸的Yb:Sc2O3单晶。而利用陶瓷的制备方法可以在较低的烧结温度下制备得到高光学质量的Yb:Sc2O3透明陶瓷。透明与光功能陶瓷研究团队采用共沉淀法制备Yb:Sc2O3纳米粉体，再采用真空烧结技术（或结合热等静压后处理）制备了在1100 nm波长处直线透过率为73.9%的Yb:Sc2O3透明陶瓷（Opt. Mater., 2017, 72: 482-490）。利用光纤耦合968nm激光二极管（LD）泵浦Yb:Sc2O3陶瓷，实现了1040nm处2.44W连续激光输出，斜率效率高达35%，激光阈值为1.1W，可调谐波长宽度达55nm（J. Eur. Ceram. Soc., 2017, doi: 10.1016/j.jeurceramsoc.2017.10.027），使我国成为国际上少数几个实现Yb:Sc2O3陶瓷高效激光输出的国家之一。

        LuAG和YAG同属石榴石族化合物（立方晶系），空间群为Oh10-Ia3d，两者的机械性能相当，不同之处在于Lu3+离子替代Y3+离子，占据了十二面体格位。但是和Y3+离子相比，Lu3+离子的有效半径和其它稀土离子更加接近，使得在制备稀土离子掺杂LuAG陶瓷时的晶格畸变较小，尤其在某些极端情况如高掺杂浓度和高温条件下，LuAG的热导率减小较少。特别是Yb3+（173 g/mol）离子，其原子质量和Lu3+（175 g/mol）离子非常接近，使得Yb:LuAG在高温和高掺杂时热学性能要明显好于Yb:YAG。Nd:LuAG中Nd3+的4F3/2态的劈裂（67 cm-1）要比Nd:YAG中（84 cm-1）的小，使其在1064 nm激光波长上有更高的放大。而且4I9/2（878 cm-1）更大的斯塔克能级劈裂表明Nd3+离子在LuAG中经历了更强的晶格场作用。研究团队成功制备了高光学质量的0.8 at.% Nd:LuAG陶瓷和2.5 at.% Yb:LuAG陶瓷。力学和热学性能结果表明，Yb:LuAG陶瓷拥有和Yb:YAG陶瓷相当的抗弯强度、断裂韧性，在高温下具有优异的热学性能。采用LD端面泵浦方式，实现了Nd:LuAG陶瓷和Yb:LuAG陶瓷的激光输出。其中，Nd:Luag陶瓷激光斜率效率为38.3%，光光转换效率为43.4%（ J. Eur. Ceram. Soc., 2016, 36: 655-661）。三镜谐振腔下Yb:LuAG陶瓷获得了最佳的激光性能，最大激光输出功率为2.1 W，斜率效率为47%，实现了中心波长在1030 nm的2 nm调谐范围（J. Alloy. Compd., 2016, 664: 595-601）。

        由于LuAG和YAG具有类似的晶体结构，容易制备出混合型石榴石结构LuYAG，可以实现其激光谱峰展宽或是吸收、发射峰的移动。该种畸变的混合型石榴石结构激光材料可以增加晶体场起伏，从而导致发射谱线的非均匀加宽，有利于更快脉冲激光生成。研究团队在国际上首次制备出高质量、不同掺杂浓度的Yb:LuYAG透明陶瓷，与意大利国立光学系统研究所、意大利国立应用物理研究所、捷克科学院物理研究所等单位合作实现了陶瓷材料的1029.1nm高效连续激光输出（Opt. Express, 2016, 24: 9611-9616；Opt. Express, 2016, 24: 17832-17842）。其中，10at%Yb:LuYAG透明陶瓷实现了1029nm连续激光输出8.7W，斜率效率高达90.1％（国际报道最高值），可调谐激光波长在996nm~1060nm之间（Opt. Mater., 2017, 73C: 312-318）。

       相关研究工作得到中国科学院前沿科学重点研究计划项目（院青年拔尖人才项目）、国家自然科学基金项目、国家重点研发计划项目、中国科学院上海硅酸盐研究所重点学科建设项目等资助。

Yb:YAG透明陶瓷板条的实物照片

Yb:Sc2O3陶瓷激光性能（a）激光输出功率与泵浦吸收功率；（b）斜率效率与光光转化效率；

（c）最大激光输出功率与激光阈值；（d）可调谐激光输出

不同掺杂浓度Yb:LuYAG透明陶瓷的实物照片

不同掺杂浓度Yb:LuYAG陶瓷的准连续（QCW）激光输出（a）5at%；（b）10at%；（c）20at%和连续（CW）激光输出（d）