晶态所在非贵金属催化硝基芳烃选择加氢方面取得重要进展

        近日，以晶态所青年教师张锋伟作为第一作者，本科毕业生赵超为共同一作，杨恒权和张献明教授为通讯联系人，在非贵金属催化硝基芳烃高选择性加氢方面取得了重要进展。相关成果以全文形式发表于国际催化领域顶级期刊Journal of Catalysis, 2017, 348, 212-222 (影响因子: 7.354)。

原文链接：http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021951717300726。

        硝基芳烃选择加氢是生产苯胺及其衍生物等精细化学品极为重要的反应过程。然而，当硝基芳烃分子内同时含其他易还原或脱落的取代基时，将导致相应苯胺类产物的选择性显著降低。近年来，研究人员主要采用负载型钯、铂、金等贵金属对其进行催化选择性加氢，但这些贵金属催化剂存在着资源匮乏、价格昂贵及后修饰复杂等问题，严重阻碍了其大规模应用。针对这些问题，张锋伟等研究者经历长时间的探索与研究，成功发展了一种简便、高效且易于放大的氮-掺杂介孔碳镶嵌的非贵金属催化剂，并实现了温和条件下各种硝基芳烃的高选择性催化加氢。

图1 精调热解温度可实现非贵金属纳米颗粒尺寸及载体掺氮量的有效调控

        本工作巧妙地选取商业化胶态氧化硅为硬模板，金属酞菁系列金属有机配合物为前驱体，通过高温热解与选择刻蚀相结合策略成功制备了相对廉价且具有高活性的氮掺杂介孔碳镶嵌的非贵金属催化剂（Co@NMC-800）。该催化剂在苯乙烯和硝基苯混合物中可专一性地对硝基苯底物进行加氢，并对底物的放大实验均展现出近乎完美的催化活性和选择性。转化频率可高达750.8 h-1，表观活化能降低至28.0 kJ/mol，已接近贵金属负载型催化剂的水平，具有良好的工业应用前景。

图2 Co@NMC-800催化剂对硝基芳烃选择加氢反应的催化性能研究

        上述研究工作得到中组部万人计划、国家自然科学基金、山西省三晋学者、山西省青年科技研究基金和山西大学科研启动费的资助。同时，大型仪器中心在ICP-MASS等测试方面给予的大力支持。